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報告書

日本における環境要素間のアクチニド元素の移行挙動に関する研究(2)

工藤 章*; 藤川 陽子*

JNC TJ8400 2000-010, 67 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-010.pdf:2.17MB

本書では、前半部分において「長崎原爆プルトニウムの放出と環境中の移動性」について、後半部分において「わが国のファーフィールドにおける放射性核種移行研究の到達点」についての研究成果を報告する。長崎県長崎市西山地区で450cmの深さまでの不飽和帯土のコアを採取し、90Sr、137Cs、239+240Puの鉛直分布を決定した。その結果、大部分の放射性核種は、地表から30cmの層に見出された。しかしながら、90Srと239+240Puは、200cm以深の地下水からも発見された。137Csは、地表面から40cm位深、あるいは地下水中には見出せなかった。これらのことから、全239+240Puの3%は、土壌表層に留まる残り97%のプルトニウムよりも速く、土壌中を移行していることを示している。また、1945年の長崎フォールアウトを示す137Csと239+240Puのシャープなピークが、西山貯水池の堆積物コアから見つかった。一方、90Srはその堆積物中を移動するため、1945年に堆積した層にはピークを見出すことが出来なかった。さらに、239+240Puは1945年よりも古い年代の層でも見つかった。一方、年輪中の239+240Puは、堆積物コアとほぼ同様の分布をしていたが、極めて微量の239+240Pu(1%程度)は1945年の年輪よりも内側から発見された。これら事象より環境中の移動性239+240Puの存在を推定した。報告書の後半部分においては、「地層処分研究開発第2次とりまとめ」および現状の放射能移行評価研究について、特に天然バリア(例えば、ファーフィールド)および地表生態圏を対象とした放射能移行モデルを中心にレビューを行い、今後の地層処分の環境安全評価に関連して進めるべき環境関連研究の方向について検討した。その中では、Genericな安全評価研究からサイト特異的な安全評価研究への移行を中心に、説明的モデル、スクリーニングモデル、予測モデルといった目的別モデルの適用手順、モデル予測と安全評価にまつわる不確実性への対処手順、そして安全評価の予測に対する信頼性向上の手順としてわが国の野外条件下で取得された物質移行データによるモデル検証の必要性について議論を行った。

論文

Experiments and analyses on sodium void reactivity worth in mock-up cores of metallic fueled and MOX fueled fast reactors at FCA

大井川 宏之; 飯島 進; 安藤 真樹

Journal of Nuclear Science and Technology, 35(4), p.264 - 277, 1998/04

 被引用回数:6 パーセンタイル:49.22(Nuclear Science & Technology)

FCAにおいて金属燃料高速炉及びMOX燃料高速炉におけるナトリウムボイド反応度価値を測定し、計算精度を非漏洩項と漏洩項に分けて検討した。非漏洩項に関しては、JENDL-3.2は実験と良い一致を示し、金属燃料と酸化物燃料は中性子スペクトルが大幅に異なるのにも関らず計算精度の相違は見られなかった。しかし、ボイド領域がプルトニウムと濃縮ウランで構成されている場合は、JENDL-3.2は非漏洩項を約7%過大評価した。さらに、プルトニウムの同位体組成の効果も検討した。漏洩項に関しては、計算精度はセルに占めるボイドの割合で異なることが分かった。ブノアの理論に基づく方向別拡散係数の妥当性を燃料板の方向を換えることによって検証した。さらに、ナトリウムボイド反応度低減のためにナトリウムプレナムを備えた高速炉の設計概念についても計算精度を検証した。

報告書

高速炉用共分散データの整備(II)

柴田 恵一*; 長谷川 明*

PNC TJ9500 98-001, 102 Pages, 1998/03

PNC-TJ9500-98-001.pdf:5.87MB

高速炉の炉心解析で重要な核種について、評価済核データライブラリーJENDL-3.2の中性子核データの共分散を推定しファイル化した。対象となった核種は、10B、11B、55Mn、240Pu及び241Puである。共分散を推定した物理量は、断面積、分離・非分離共鳴パラメータ及び弾性散乱角度分布の1次のルジャンドル係数である。共分散の推定は、出来る限りJENDL-3.2のデータ評価法に基づいて行った。すなわち、評価値が実験値に基づいている場合は実験値の誤差、理論計算値に基づいている場合は理論計算値の誤差を算出した。評価結果は、ENDF-6フォーマットで整備した。

報告書

Fast Reactor Calculational Route for Pu Burning Core Design

Hunter

PNC TN9460 98-001, 156 Pages, 1998/01

PNC-TN9460-98-001.pdf:5.71MB

この報告書では、炉新技術開発室において用いられている高速炉心の感度解析や初期炉心設計の最適化に関する解析手順について解説する。この報告書の主目的は、将来、この計算手順を追うことになる日本語に不慣れなユーザーの助けとなるように、英語でこの計算手順について解説することにある。また、その他のすべてのユーザーの助けとなるよう、この報告書には、この計算手順の各部分についての詳細な情報も記述した。著者は、プルトニウム燃焼炉心の-これらの変更点についても、本報告書に記載した。この解析手順では、複数のコンピュータプログラムを利用する。SLAROMコードは、均質、非均質モデルを用いて、燃料組成から実行断面積を計算する。CITATIONコード、MOSESコードは炉心の燃焼方程式や中性子拡散方程式を解く。CITATIONコードは、2次元(RZモデル)体系の計算に対して用い、MOSESコードは3次元(HEX-Zモデル)体系の計算に用いる。PENCILコード、CITDENSコードは、CITATIONを特殊目的利用のために書き換えたものである。(PENCILコードは、計算データの準備等の機能を持つ。)MASSNコードは、燃料サイクル物質収支を計算する。PERKYは、1次摂動計算や厳密摂動計算と計算コード間のデータ交換の機能を持つ。解析手順について簡単な述べた後、この解析の流れをステップ毎に詳細に説明する。また、付録にはサンプルJCLとデータファイルを添付し、ユーザーが必要なコードについては、完全に解説を行った。なお、この報告書は、それぞれの計算コードについては、解説を行っていない。通常、無視できるオプションや、通常、固定値を用いるデータに関する記述は省いた。この報告書には、種々の計算で行ったモデル化や仮定についてもコメントや説明を記載した。また、この計算手順やコンピュータシステムを利用する上で必要となる実際的な情報についてあわせて記載した。

報告書

プルトニウム多重リサイクルによる同位体組成変化の解析

小藤 博英; 小野 清

PNC TN9410 97-100, 49 Pages, 1997/10

PNC-TN9410-97-100.pdf:1.48MB

軽水炉を利用したプルトニウムリサイクルが検討されている中、複数回のリサイクルによるプルトニウムの同位体組成の劣化が懸念されている。一方、高速増殖炉(FBR)や高速炉(FR)の特性として、同位体組成が劣化したプルトニウムの有効利用方策としての価値が注目されている。本報告書では、原子炉単基としてのプルトニウム同位体組成の変化に関する特徴をとらえるために幾つかのリサイクルパターンを想定して、概略的な解析を行った。軽水炉プルサーマルのみを用いてプルトニウムの多重リサイクルを行うと、核分裂性プルトニウム割合の低下等の同位体組成の劣化が顕著であるが、FBRの炉心燃料とブランケット燃料を利用することにより同位体組成の回復傾向が示された。また、FRにおいては、軽水炉やプルサーマルとある一定の基数割合を構成することにより、定常的なプルトニウム消費を継続できることが示された。FBRの存在意義としては天然ウラン資源の有効利用等種々のメリットが挙げられるが、その内の一つとしてプルトニウムの同位体組成の劣化への対応策としての価値が見い出されたと言える。

報告書

高速増殖原型炉もんじゅ炉心特性の詳細評価(4)-(その2)-

not registered

PNC TJ1678 95-003, 97 Pages, 1995/02

PNC-TJ1678-95-003.pdf:2.59MB

もんじゅは平成6年4月に臨界に達し、その後11月まで炉心反応度の測定等の性能試験が実施された。もんじゅの運転性を評価するため、この試験から得られた炉心反応度の測定結果を踏まえて初装荷炉心の炉心特性を明確化した。(1)得られた測定項目のうち1)臨界性、2)過剰反応度、3)燃焼特性(Pu241崩壊に伴う反応度劣化)、4)等温温度係数及び5)流量係数を整理し、設計値と比較した。(2)過剰反応度及びPu241崩壊に伴う反応度劣化について設計値との差があり、その差について核種毎の寄与で分析した結果、臨界実験に使用されなかった高次化Pu同位体及び尾Am241の断面積に原因があることがわかった。(3)高次化Pu同位体及びAm241の最新の核データを使用すれば、今回検討した測定項目については設計手法がほぼ妥当であることがわかった。(4)炉心の温度を約200$$^{circ}C$$から約300$$^{circ}C$$上昇させて得られた等温温度係数については、設計値の方が約6%程過小評価であり、今後得られた出力欠損反応度の測定値と設計値の比較・検討と一緒に検討する必要がある。(5)性能試験結果を反映した過剰反応度に基づいて、運転可能日数を検討した結果からノミナル評価では約70日(全出力換算日)の燃焼が可能であり、不確かさを考慮すると燃焼日数は約50日となる。(6)運転可能日数の評価精度を向上させるためには、更に性能試験結果の解析及び出力試験結果の解析の実施が必要である。

報告書

高速増殖原型炉もんじゅ 炉心特性の詳細評価(3)

not registered

PNC TJ1214 94-019, 90 Pages, 1994/06

PNC-TJ1214-94-019.pdf:2.43MB

高速増殖原型炉もんじゅ(以下、「もんじゅ」という)の運転特性を評価するため、炉心特性の詳細評価を行った。昨年度は、反応度低下事象の概略評価、燃料製造日変更による影響評価等を行ったが、本研究では、反応度低下事象の評価として炉心群振動の詳細評価を行った。また、プルトニウム富化度の運転性への影響評価及び燃料製造実績を反映した炉心裕度評価を行った。以下に主な結果を示す。1.炉心群振動による反応度変動評価炉内の運転状態で仮想的に想定される集合体ギャップ積算値分(3mm)分だけ、最外層ブランケット集合体が1次湾曲(上部固定)するとした場合を初期状態として、炉心群振動解析を実施し、これに基づき、炉心の振動反応度変化を求めた。群振動による挿入反応度の最大値は、0.07%$$Delta$$k/kk'となり、また振動のピークが生じるあたりの周波数は約12Hzであり、この場合、原子炉はトリップする可能性もある。従って今後、詳細な評価による振動反応度変化の解析が必要と考えられる。尚、この群振動解析による応答変形は、現行の「もんじゅ」炉心で何らかの異常で炉心形状が変化する場合を仮想的に想定したものである。また炉心は約12Hzで振動を開始するが1秒後には殆ど振動は終息することがわかった。

報告書

廃液処理設備の運転実績-平成5年度(1993年4月$$sim$$1994年3月)-

都所 昭雄; 根本 剛; 沼田 浩二; 根本 康弘*; 根本 正行*; 塙 英治*; 吉沢 知幸*

PNC TN8440 94-011, 19 Pages, 1994/04

PNC-TN8440-94-011.pdf:0.42MB

本廃液処理設備においてプルトニウム燃料各施設から発生した各種廃液を順調に処理することができた。その主な内容は次のとおりである。(1)本年度の工程中和廃液受入量は9541、分析廃液は690.51であり、合計1644.51である。なお、前年度繰越量を含めると今年度処理対象液量はそれぞれ10781、707.51の合計1785.51である。(2)その内、今年度の工程中和廃液及び分析廃液の処理量は、それぞれ9931、6481であった。(3)処理後の$$alpha$$$$beta$$放射能濃度は、何れも放出基準値である5.6$$times$$10ー2Bq/m1以下であった。

報告書

長半減期放射性核種の定量法に関する調査研究(2)

not registered

PNC TJ1545 94-002, 139 Pages, 1994/03

PNC-TJ1545-94-002.pdf:4.33MB

本報告は、環境中での核燃料サイクルに関連した長半減期放射性核種の分析定量法の調査研究を、昨年度に引き続き行った。最近の分析技術の現状調査では、特に63Niと79Seを付け加えた。他の長半減期核種では、昨年度調査報告を補強する形で、トリチウム、プルトニウム、テクネチウム、炭素の4元素について、環境試料での物理・化学形態別分析法に焦点を絞って調査した。また、バックグラウンド値について、トリチウムとプルトニウムについて調査を行った。更に、天然放射性核種については、系列核種間の放射非平衡が常に観測されているので、その原因研究の現状を調査しまとめた。

報告書

プルトニウム燃料製造に使用する有機化合物熱分解試験

高橋 邦明; 和田 勉; 山口 俊弘; 檜山 敏明; 上村 勝一郎; 長井 修一朗

PNC TN8410 91-201, 94 Pages, 1991/08

PNC-TN8410-91-201.pdf:3.62MB

低密度プルトニウム燃料を製造する際に使用される有機化合物が予備焼結工程でどのように挙動し,その配管系に対しどのような影響を与えるかを把握するための基礎データを取得する。熱天秤,ガスクロマトグラフ-質量分析装置等を用いた熱分析試験及び管状電気炉等による熱分解生成物重量測定試験を実施した。アルゴン-水素雰囲気における熱分解試験の結果,アビセルの熱分解生成物の生成割合は,残渣約27%,CO,CO2,エチレン等の気体約60%,ベンゼン,アルデヒド等の液体約7%,フェノール等の粉末として約6%であった。また,グリーンペレット熱分解試験の結果,K-3添加ペレットよりもアビセル添加ペレットの方が系内残留分解生成物は約10%程少なかった。低密度プルトニウム燃料製造のために使用するポアフォーマとしては,予備焼結工程及び配管系への影響を考慮すると,K-3よりもアビセルの方が好ましいポアフォーマと言える。

報告書

高速炉燃料リサイクル試験(18) 第13回 ホット試験

山本 隆一*

PNC TN8410 90-030, 143 Pages, 1990/03

PNC-TN8410-90-030.pdf:2.63MB

高速炉使用済燃料の溶解性、不溶解性残渣の性状及び抽出等に関する基礎データを取得する。本報告書は、高レベル放射能性物質研究施設(CPF)において平均燃焼度54,100MWd/t冷却日数約2.0年のC型特殊燃料棒4本を用いた第13回ホット試験の結果を取りまとめたものである。主な成果を以下に示す。(1)せん断 せん断工程におけるSUP85/Krガスの放出割合はORIGEN計算値に対し約60%であった。特にプレナムせん断時の最初のせん断で、ほぼ全量が放出され放出率が高くなっている。(2)溶解 溶解は初期硝酸濃度4.7M、溶解温度B.P(約103度C)、加熱時間12時間でほぼ全量溶解した。燃料中からSUP85/KrガスはORIGEN計算値に対し40%が放出された。(4)小型溶解 小型溶解試験で各パラメータをふった試験を実施した。1.硝酸濃度が高い程、溶解温度が高い程溶解速度が早くなり溶解時間が短くなる。また、硝酸濃度の違いによる溶解速度は初期硝酸濃度の1.3乗に比例する。2.C型特殊燃料棒では高燃焼度(63200MWd/t)の方が低燃焼度(41000MWd/t)の1.2倍の速度で溶解した。(4)清澄(不溶解性残渣の回収)不溶解性残渣の回収重量は1.1gであり、燃料総重量の0.28%であった。また、残さ粉末の量はこれまでの試験結果に比べ少なかった。(5)抽出 抽出工程の共除染・分配試験ではRETF基本フロー確証を主目的とした試験を実施した。1.タブルスクラブを行うことにより、Ruの除染係数が3xl0/SUP4から4x10/SUP5に改善された。2.HAN単独(ヒドラジンを併用しない)とHAN-HDZ(ヒドラジン添加)を比較してみると、HAN単独でのDF/SUBpu(Uプロダクト液中のPu)は2.7x10/SUP5、HAN-HDZでは$$>$$4.0x10/SUP4であった。このことからHAN単独、HAN-HDZの分配性能は大きく変わらなかった。

報告書

遠心抽出器によるソルトフリー溶媒洗浄試験; ショウ酸ヒドラジンによるDBP除去基礎及び連続処理試験

根本 慎一; 根本 利隆; 川口 尊; 清水 亮; 小野瀬 努

PNC TN8410 90-019, 49 Pages, 1990/03

PNC-TN8410-90-019.pdf:0.86MB

ソルトフリー溶媒洗浄技術開発の一環として,シュウ酸ヒドラジンを洗浄剤として,TBP中に含まれるDBPの洗浄基礎試験並びに,遠心抽出器による連続試験を実施した。その結果,以下に示す事項が明らかとなった。(1)シュウ酸ヒドラジンとDBPは1:1で反応しており,Mailenらの報告と一致する反応式を同定することができた。(2)DBPの除去率を決定するうえで重要なDBP分配係数は,水相中のDBP濃度に依存し,最適な分配係数(0.05以下)を得るためには水相中のDBP濃度を0.05$$sim$$0.07mol/l以下とするようなフローシート条件が必要となる。(3)また,水相中に取込めるDBP濃度はシュウ酸ヒドラジン濃度によって異なり,ほぼその濃度の0.74倍程度が最高濃度である。(4)DBPに対して1.55モル倍のシュウ酸ヒドラジンの供給で,TBP中に含まれる1340ppmのDBPは4段で検出限界以下まで除去できることを確認した。(5)遠心抽出器でもバッチ法とほぼ同じ特性で操作されることが判った。つまり,接触時間の短い遠心抽出器でも溶媒洗浄用として十分使用可能であることを判明できた。

報告書

高速炉燃料リサイクル試験(17) 第12回ホット試験

山本 隆一*

PNC TN8410 90-032, 139 Pages, 1990/02

PNC-TN8410-90-032.pdf:2.5MB

高速炉使用済燃料の高Pu富化度の溶解に関する基礎データを取得する事を主目的に行うものであり、抽出に関してはRETFの基本フローの確証をするために行うものである。本報告書は、高レベル放射性物質研究施設(CPF)のA系列において、燃焼度、Pu富化度燃料の溶解を主として実施した第12回ホット試験の結果を取りまとめたものである。試験には、平均燃焼度94,000Mwd/t冷却日数1,488日(昭和63年4月1日現在)Phenix照射済燃料棒3本を用いて実施した。(1)剪断工程におけるSUP85/Krの放出はORIGEN値に対し47.05%であった。(2)バスケット充填での溶解試験では初期硝酸濃度5.1M温度100$$sim$$107度C、加熱時間25時間(濃縮モード1時間を含む)の条件下で約7時間でほぼ全量溶解終了した。(3)小型溶解試験の連続溶解を模擬し各パラメータをふり行った結果として、1.硝酸濃度5Mでの溶解速度は8.6g/cm/SUP3・h、7Mでは13.5g/cm/SUP3・hであった。2.燃焼度80000Mwd/tでの溶解速度は7.5g/cm/SUP3・h、94,000MWd/tでは7.6g/cm/SUP3・h、108,000MWd/tでは8.8g/cm/SUP3・hであった。3.溶解温度を93度Cでの溶解速度は4.0/cm/SUP3・h、95度Cでは、7.4g/cm/SUP3・h、108度Cでは、7.6g/cm/SUP3・hであった。又、アレニウスの式により活性化エネルギーを求めると14Kcal/molであった。(4)不溶解性残渣の回収では、回収残渣として4.2g燃料総重量に対し0.78%であった。(5)抽出工程の共除染及び分配試験では、RETFの基本フローの確証を主目的に行った結果として、1.溶媒の飽和度を59.2%から68.5%にあげるとTotal($$gamma$$)のDFは、1.7x10/SUP6から2.1x10/SUP6になった。2.溶媒の飽和度を59.2%から68.5%へあげるとフィード液より水相廃液へのロス率はウランで0.35%から0.49%になった。又、プルトニウムでは、0.01%から0.02%へなった。3.HAN単独による分配試験でのプルトニウムプロダクト中のウラン濃度は12.3g/lであり、ウランの除染係数は6.0ウランプロダクト中のプルトニウム濃度は$$<$$0.05x10

報告書

Simulation of the Isotopic Ratio Determination of Plutonium by Ge(Li) $$gamma$$-ray Spectrometry

馬場 宏; 八木 秀之

JAERI-M 8451, 36 Pages, 1979/09

JAERI-M-8451.pdf:0.76MB

Ge(Li)$$gamma$$線スペクトロメトリによるプルトニウム同位体比決定法の有用性を調べる目的で、シミュレーションプログラムSIMPUGを開発した。このプログラムは2つの部分から構成される。第1部では、特に重要な8つのピーク軍のそれぞれについて、$$gamma$$線核データを既知のものとして、与えられた同位体存在比の試料の与えるスペクトルを合成する。次に第2部では、既に開発済みの同位体比決定法に従って、逆にこの合成スペクトルを解析して各寄与核種の存在比を求め、最初に入力した相対存在量と比較する。このシミュレーションプログラムを用いて、解析精度に対する種々の因子、すなわち、検出器の分解能、試料の経年較化、核分裂生成物の混在量等の影響を調べた。

報告書

Determination of Plutonium Isotopic Rations by Ge(Li) $$gamma$$-ray Spectrometry

馬場 宏; 鈴木 敏夫; 中原 嘉則; 八木 秀之; 岡崎 修二

JAERI-M 8450, 44 Pages, 1979/09

JAERI-M-8450.pdf:0.95MB

Ge(Li)$$gamma$$線スペクトロメトリによるプルトニウム試料の非破壊分析を試みた。枝状の金属プルトニウムを測定試料として、試料中に含まれる$$^{2}$$$$^{4}$$$$^{1}$$Amの強い低エネルギー放射線を鉛吸収板でカットした状態で$$gamma$$線スペクトルを測定した。得られたスペクトルについて、200KeVから800KeV迄のエネルギー範囲を選び、質量数238から241迄のプルトニウム同位元素や$$^{2}$$$$^{4}$$$$^{1}$$Am等の核種の存在比を求めるのに適当な13ケのピーク群を設定した。各ピーク群は、その寄与する核種毎に既知の$$gamma$$線核データを基に合成した基本スペクトルを用いて最小自棄フィットを行うことにより解析した。現解析法の信頼性を$$^{2}$$$$^{3}$$$$^{9}$$Puの純度や核分裂生成物の混合状態等との関連において論じる。

口頭

JAEA大洗研究所におけるプルトニウム内部汚染事故の教訓,1; 初動現場の放射線管理対応

百瀬 琢麿

no journal, , 

平成29年6月6日日本原子力研究開発機構大洗研究開発センター燃料研究棟管理区域内の分析室のフードにおいて、貯蔵容器の点検等作業中、貯蔵容器内にある核燃料物質が入った容器を封入した樹脂製の袋が破裂した。これにより同室の床等に汚染が広がるとともに、同室内で作業を行っていた5名の作業員全員の作業衣等から汚染が検出された。一部の作業員の鼻腔汚染検査(鼻スミヤ検査)が有意であったことから吸入摂取の可能性があると判断されたため、身体除染,汚染検査を実施後に核燃料サイクル工学研究所医務棟・放射線保健室において肺モニタによる測定を行うとともに、キレート剤による治療を開始した。この事例では、作業員は汚染拡大防止のためグリーンハウスが設営されるまで室内に留まり、脱装や除染を経て管理区域退出までに時間を要したことからキレート剤投与開始までに約11時間を要した。放射線管理の面では、身体除染後の毛穴等への$$alpha$$汚染の残留やそれによる肺モニタ測定における過大評価などの問題が生じた。福島第一原子力発電所の廃炉作業においては、これらの教訓を踏まえて適切な脱装・除染場所及び対応者の確保と$$alpha$$核種による身体汚染発生時の安全な対応手順の習熟など、汚染拡大防止の徹底とキレート剤投与までの時間短縮の両立を図ることが肝要である。

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